据中国激光杂志社网，于2023年12月01日报道， 作为超快光子学领域一个诺奖级成就，光频梳改变了光谱探测技术的发展脉络，它为分子检测、微观过程研究以及测距遥感等领域提供了新的利器。尽管在多年的发展里，光频梳技术已经取得了长足的进步，但如何为这项技术引入时间分辨能力，使其能够在微秒乃至纳秒量级的时间尺度上，实现对物理化学过程的分辨，成为了科学家关注的难点。近日，一支由美国国家标准与技术研究院 (NIST) 研究人员所组成的科研团队，利用电光调制器实现了红外双光梳的输出，并基于光参量振荡器，完成了从红外向中红外波段的转换，最终在20纳秒的时间尺度内，实现了分子跃迁光谱的探测。由于具有突出的科学价值和实践意义，该工作被发表于最新一期的Nature Photonics上。
纳秒量级时间分辨光谱：将分子运动过程拍成“电影”的光学“魔术”
作为一种具备高精度、高稳定性的优质锁模脉冲激光光源，光频梳的重复频率间隔以及载波包络相移等参数被精确锁定，故而在频域上表现为一把齿距固定的“梳子”；由于能够实现对甚高频及低频（电子探测器无法直接测得）信号的准确测量，因此光频梳在精密探测、时频传递以及光学计量等前沿技术领域内，获得了较多的应用实例。基于光频梳技术的理论依据，有研究人员进一步探索出了双光梳光谱技术的应用方案，该技术本质上利用了两列具有微小重频差的光频梳脉冲，通过对其进行异步光学采样，采集得到干涉图样，最后通过反演获得待测样品的光谱信息。由于具备高质量光源的支撑作用，双光梳天然具备高分辨、高灵敏、宽光谱覆盖等显著优势。
对于双光梳光源来说，实现分子光谱测量，助力“分子指纹光谱数据库”的构建，是光与材料相互作用研究领域内一个具有显著科学意义的课题。一般地，分子都由两个或多个原子组成，原子之间存在扭曲、剪切以及摇摆等不同运动状态，故而使分子能够以不同激发状态存在，通过识别不同能态，可以建立起特定官能团的对应关系；由于中红外光能够与基频振动相互作用，因此可以为分子检测提供更强的光谱特性以及更加丰富的识别特征。当利用中红外激光测定混合物中不同种类分子含量时，仅需要分析不同组分光谱的叠加状态，依据光谱特征便可以反推出各组分含量的多少，是一种方便快捷的手段。
从温室气体浓度到新冠病毒检测，双光梳都能够迅速地完成相应分子的探测任务，并取得不错的探测指标，但对于需要高时间分辨能力的探测需求而言，仍未有较好的实现方案。近日，来自NIST的研究人员，在David A. Leigh教授的带领下，成功实现了对这一技术难点的攻克。该团队独辟蹊径，采用了一种更加简单便捷的光源装置，实现了纳秒量级的时间分辨光谱探测，成功将分子吸收过程拍成了如图2 所示的“连环画”。
电光调制器 + 光参量振荡器，寻常器件亦能碰撞出新火花
在本文所介绍的工作中，该研究团队独辟蹊径，采用电光调制器来实现双梳激光的输出，并通过光参量振荡器(OPO) 实现波长的转换，实验装置总体如图3所示。该装置首先利用了一个工作波长在1064 nm的外腔二极管激光器，产生稳定的频梳输出，并利用一个50:50的光纤耦合器，将该束频梳分为两束，两条光纤臂上都连接了电光调制器，由于对频梳频率进行改变，以产生符合实验要求的双梳输出，其中一臂还连接了声光调制器，用以提供相对频移，以确保每对梳齿的外差拍频唯一；当两束频率略有差异的光梳合为一束后，该团队研究人员又利用一个掺镱光纤放大器，将输出双梳的功率由5 mW，放大至10 W的水平。
放大后的双梳被耦合进一台商业化的OPO (TOPTICA Photonics TOPO) 装置中，该OPO利用内置的周期极化铌酸锂晶体，对1微米的泵浦光源进行变频输出，该过程能够产生可调谐的中红外闲频光输出，进而满足不同的实验探测需求。这项工作最终能够产生高达1 W的中红外双梳，同时能够实现2190~4000 nm之间的可调谐输出，相较于以往工作中需要两个OPO来分别对双梳进行频率转换的设计思路而言，这项工作无疑更加具备经济及空间优势。
为进一步验证该装置的实际工作表现，该团队研究人员按照超音速喷气式飞机仿造了一个射流系统，该装置能够定量喷射出CO2脉冲。实际测试中，该系统会先被抽制真空，避免气体稀释，随即会有纯的CO2气体对其进行填充，填充压强由138 kPa至727 kPa不等。当腔体内气压大于185 kPa时，CO2气流的流速能够达到1.8马赫（超音速），在此流速下，该团队研究人员对输出气流进行了探测。结果如图4 (c) 显示，即使是在1 μs的时间尺度下，依旧能够清晰观测到CO2吸收谱的跃迁。此外，该团队研究人员还探究了容器压强以及气体种类对探测结果的影响，并分别通过实验进行了验证（如图5）。
通过探测结果，该研究团队能够清晰捕获到极短时间尺度内气流脉冲的运动状态，包括其在周围空气环境中所产生的振荡，而这个时间量级上的技术细节，哪怕是最复杂的计算机仿真模拟也难以准确获得。文章第一作者，来自NIST的David A. Leigh教授这样评价该工作：“在例如飞机发动机这种复杂系统中，我们可以通过这种方法来捕捉所感兴趣的分子，例如水、燃料或者二氧化碳，以观察其变化规律，同时，我们也可以通过它来测量系统内压力、温度以及速度的变化，以期为内燃机设计、温室气体与大气作用规律提供新的见解”。
总结与展望
在本文所介绍的工作中，研究人员提出了一种全新的中红外双梳光源设计方案，通过电光调制器与光参量振荡器的有机结合，巧妙解决了超稳双梳输出及光频率转换等两大技术难题，为双梳光源在实际环境中的应用，提供了新的解决思路。科罗拉多大学教授、前NIST研究员、论文共同作者Greg Rieker表示：“这项工作的真正意义在于，它大大降低了希望使用双梳设备研究瞬态过程研究人员的技术门槛”，“其可调谐性、灵活性以及高速特性为不同类型的测量开辟了新的天地”。
