据中国激光杂志社网，于2023年10月09日报道，作为激光泵浦太赫兹技术的关键，对驱动靶材的研究具有极其显著的科学价值及实用意义；在现有自旋电子太赫兹源的研究工作中，靶材的使用往往需搭配复杂的外部条件，如外加磁场，而太赫兹波的转换效率也不甚理想。复旦大学吴义政教授、陶镇生教授团队，首次揭示了具有电导各向异性的导电氧化物在偏转和产生横向电荷电流过程中所发挥的实际作用，并验证了由其所组成非磁性异质结产生高效宽带太赫兹辐射的巨大潜力。该工作以“Nonrelativistic and nonmagnetic terahertz-wave generation via ultrafast current control in anisotropic conductive heterostructures”为题，发表于Advanced Photonics 2023年第5期。
载流子输运精密调控：新一代太赫兹光源优化设计的新思路
作为一种极具战略价值的技术，太赫兹因具备特征能量、选择性穿透特性以及安全性，在世界范围内受到了密切关注。当前，成熟的太赫兹获取手段主要可以分为电学及光学两种；随着高能激光技术的蓬勃发展，基于超强激光激发等离子体以及晶体中的光整流等方式开始成为学界主流，而自旋电子太赫兹源的设计方案，也因成本较低、输出带宽大、偏振灵活可调等显著优势，受到了各国学者的关注。在自旋电子太赫兹源技术中，激光产生太赫兹本质上就是对材料异质结界面处高能电子束流的激发，因此对载流子动力学行为的调控，也成为控制太赫兹光源输出参量的重要手段。
事实上，不仅是太赫兹驱动源的设计，包括太阳能电池、光合作用以及高性能光电器件研制等诸多应用，都对纳米级别界面上的载流子输运调控过程提出了较为迫切的技术需求。有研究证明，当金属界面与超强激光相互作用时，所产生瞬时电流能够达到1010 A/cm2的密度水平：若对这些电流加以调控利用，那么必将对更高质量太赫兹光源的建设工作有巨大助力。但想要在纳米尺度上实现这一技术愿景，仍然存在极大的实施难度。
随着相关研究的不断深入，研究人员开始注意到铁磁 (FM) /重金属 (HM) 薄膜异质结在全光学手段下产生可调控太赫兹辐射的潜力，该设计核心机制在于超快逆自旋霍尔 (ISHE) 效应：光诱导产生的纵向自旋极化电流自FM层注入，在ISHE的作用机制下，所注入的自旋流会在HM层中偏转为横向电荷电流，进而产生太赫兹脉冲辐射。此外，该技术与超表面结构的结合，也能够产生较好的效果。
尽管能够媲美光整流非线性晶体，但该技术仍存在一定的缺陷：需要外部施加较强磁场，以产生足够的自旋极化电流；自旋-超快电荷转换效率仍需进一步提升。若能够直接对光诱导电流进行利用（不依赖自旋极化电流），则可以显著提升太赫兹产生效率。在本文所介绍的工作中，复旦大学吴义政教授、陶镇生教授团队提出了一种产生太赫兹的新机制：利用具备电导各向异性的导电氧化物所组成的非磁异质结，在不叠加外场的前提下，直接完成纵向注入电流的直接偏转，进而更加高效地产生太赫兹波。该工作对光致界面高密度电荷流的高效利用提供了设计支持，开辟了超快电子学及太赫兹光谱学研究的新思路。
非磁/重金属异质结：新机制作用下的高效太赫兹场发生器件
工欲善其事，必先利其器。太赫兹脉冲驱动光源，采用了该团队自研脉冲压缩技术进行优化输出，在本实验中，所实现的具体输出参数为：1030 nm/ 100 kHz/ 25 fs。太赫兹调制器件由两种纳米薄膜叠加后得到的异质结组成，其中一种为由RuO2或IrO2构成的具有电导各向异性的氧化物导体 (EAC)；另一种为以Cu, Pt, W及Ir等金属为代表的非磁性金属 (NM)。在制备EAC/NM 异质结时，需要先将EAC材料沉积在TiO2或Al2O3衬底上，再于其上生长出NM薄膜；聚焦在异质结样品上的光斑大小约为0.7 mm。此外，光束偏振状态也可通过外部光路中所含的波片组来调节。飞秒激光所激发产生的太赫兹波形，采用了基于电光采样机制的偏振及时间分辨光谱仪进行探测。
如图2 (c) 所示，该团队研究人员首先对不同异质结结构在室温下所产生的太赫兹波形进行了研究：横向对比所选择的对象分别为少层 RuO2 (10 nm)、异质结Pt (2 nm)/RuO2 (10 nm)、Pt (2 nm)/IrO2 (10 nm)以及Pt (2 nm)/Fe (2 nm)。测量结果显示，2 nm Pt层的引入，使得RuO2发射太赫兹的幅度提升了10倍，这充分证明异质结结构的引入能够对太赫兹的产生效率实现提升；而Pt / IrO2异质结能够提供比Pt/RuO2高约三倍振幅的太赫兹辐射，而这一数值已经能够媲美商用太赫兹信号发生源。此外，如图2 (d) 所示，不同样品所产生出太赫兹波频谱几乎相同，均在极宽的同时，保持着较高的对比度。
在先前的工作中，研究人员证明了NM层中ISHE效应对太赫兹辐射增强的实际效果，而太赫兹的极性及振幅也会受到NM材料自旋霍尔角的影响。在图3 (a) 中，该团队探究了不同NM材料对太赫兹辐射的影响；而图3 (b) 则总结了不同NM材料所产生太赫兹辐射振幅，与其自身自旋霍尔角及对光吸收系数的关系。这一结果排除了ISHE作为在NM/EAC异质结发射太赫兹的原理机制。在图3 (c)~(d) 中，该团队进一步研究了太赫兹辐射与激光偏振状态之间的关系，结果表明：当线偏振驱动激光偏振角发生变化时，所产生太赫兹场幅值及线偏振状态不变；此外，线偏振与圆偏振激光所产生太赫兹信号的振幅和波形几乎没有差别。因此，能够得到NM/EAC异质结所产生太赫兹不受驱动激光偏振影响的结论。
在确定异质结构成及驱动光源对太赫兹波的影响后，该团队进一步探究了不同晶体取向下所产生太赫兹场的表现。如图4 (a) 所示，只有当晶体取向 (101)，极化角为34.7°时，能够观测到较强的太赫兹辐射输出结果。在其他很多情况下，太赫兹均会被强烈抑制。该研究还表明，当晶体取向 (101) 时，所激发太赫兹场的偏振会受方向角较明显的影响。此外，该团队还探究了太赫兹转换效率的优化方案，如图5所示，激光能量密度、NM层及EAC层厚度，均会对最终输出结果产生影响。
总结与展望
在本文所介绍的工作中，研究人员证明了一种新的非磁性及非相对论机制，与以往需要外加磁场作用的研究不同，该工作仅利用非铁磁异质结作为驱动靶，就成功实现了高效宽带的太赫兹波辐射。在这一工作中，研究人员充分利用了各向异性材料自身特性，消除了不必要的电荷转化过程，进而有效实现了太赫兹转换效率的提升。此外，文章还细致深入地探究了光学、材料、角度变量对于太赫兹输出结果的影响，这不仅为后续研究工作提供了设计蓝图，更为新一代太赫兹源建设工作，奠定了一条坚实稳固的全新道路。
