据中国激光杂志社网，于2023年10月20日报道， 阿秒钟是当前研究强激光与物质相互作用中电子超快动力学的有效方案，它建立在光电子出射角与隧穿时刻一一对应、这一半经典图像之上。近日，上海师范大学、中国科学院精密测量科学与技术创新研究院、中国科学技术大学联合科研团队通过理论和实验相结合的方式，发现当光电子沿某些特定方向出射时，阿秒钟方案所依赖的电子出射角与隧穿时刻一一对应关系不再成立，不同时刻电离隧穿电子波包之间的干涉会导致能谱上出现多峰结构，从而表现出明显的量子特性。这一研究结果表明，在特定情形下，广泛采用的基于半经典图像的阿秒钟原理会出现破缺，需要慎重考虑量子干涉效应的影响。这对基于阿秒钟的超快电子动力学研究具有重要科学价值。

        研究成果以“Breakdown of one-to-one correspondence between the photoelectron emission angle and the tunneling instant in the attoclock scheme”为题，发表在Optica上。

        研究背景

        众所周知，物质中电子运动的特征时间在阿秒尺度。阿秒光脉冲以及阿秒时间分辨谱学方法的产生与发展为研究电子超快动力学提供了至关重要的实验手段。为此，2023年诺贝尔物理学奖授予“对产生用于物质中电子动力学研究的阿秒光脉冲的实验方法”做出重要贡献的三位科学家。在最近几十年的研究中，除了阿秒光脉冲技术，人们还发展了多种阿秒时间分辨谱学方法用来揭示电子超快动力学过程。阿秒钟实验方案就是其中之一，它具有无需制备阿秒光脉冲便可实现阿秒时间分辨测量的独特优势。该方案被广泛应用于研究原子分子中电子的隧穿延时、库仑垒下动力学以及双电离电子发射延时等重要科学问题。

        阿秒钟方案的基本原理如下：在随时间旋转的近圆偏振激光电场作用下，从原子分子中隧穿电离的光电子出射方向随之变化，恰如钟表面盘指针转动一样，“阿秒钟”因而得名。在半经典图像下，该方案依赖于光电子隧穿时间与实验可测量物理量-光电子出射角之间的一一对应关系。值得一提的是，尽管阿秒钟方案已被广泛应用于电子超快动力学研究，但其基本原理，即光电子出射角与隧穿时刻的一一对应关系是否存在适用边界，或者说该对应关系在何种情况下会发生破缺，尚不清楚。

        研究创新点

        基于量子散射矩阵理论，科研团队自主发展了类维格纳分布函数理论方法。该方法以光电子隧穿时间和能量为自变量，可直观清晰地给出超快电离过程的时间信息和物理图像。基于这一方法，科研团队对近圆偏振激光场中原子电离过程进行了系统研究，如图1（a, b）所示。研究发现：当光电子从产量最大方向出射时，光电子分布集中在椭圆偏振光的长轴附近，此时隧穿时刻与光电子出射角存在一一对应关系（图1（a））；而当光电子从接近产量最小方向出射时，光电子可以从两个不同的隧穿时刻电离，进而产生干涉，使得能谱呈现明显的干涉多峰结构，此时一一对应关系不再存在。且当光电子从电离产量最小方向出射时，干涉结构最为明显，如图1（b）所示。

        为了更加深入地理解其物理图像，并验证该理论计算结果，科研团队针对飞秒强激光场中的惰性气体原子超快电离过程开展了实验研究。采用钛宝石飞秒激光系统产生30飞秒的多周期激光脉冲场，电离惰性气体Ar原子。实验测量数据重现了理论结果，证实了在电离产量最小值对应的光电子出射方向附近，上述一一对应关系不再存在，如图1（c, d）所示。科研团队的分析进一步表明，电子经过激光场和库仑场形成的势垒发生隧穿后，具有不同的初始速度，在激光场的作用下，不同时刻出射的光电子最终从同一方向出射，从而形成了实验测量和理论计算中发现的干涉多峰结构。

        总结与展望

        光电子出射角与隧穿时刻一一对应关系是现有阿秒钟方案的重要理论依据。而该项工作表明，此一一对应关系是否成立，不仅依赖于光电子的出射角度，同时还依赖于激光场的椭偏率和光电子能量，表明目前对于阿秒钟方案的适用范围还存在认知盲区。该项工作给出了椭圆偏振激光场中光电子出射角与隧穿时刻一一对应关系的适用范围，对于更深入地理解和进一步发展阿秒钟方案至关重要。

        该工作由上海师范大学、中国科学院精密测量科学与技术创新研究院和中国科学技术大学共同完成。上海师范大学郭丽教授和中国科学院精密测量科学与技术创新研究院赵猛博士为论文共同第一作者。中国科学院精密测量科学与技术创新研究院全威研究员、柳晓军研究员和中国科学技术大学的陈京教授为共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发项目和自然科学基金委项目的大力支持。