据中国激光杂志社网，于2023年10月28日报道， 近日，中国科学院上海光学精密机械研究所、国科大杭州高等研究院冷雨欣、杜鹃研究团队以激光器小型化为牵引，基于对钙钛矿增益机理的研究，采用热蒸发策略制备的高品质亚波长厚度的钙钛矿半导体薄膜，直接结合透明对称SiO2垂直腔实现了亚波长尺度的高性能钙钛矿水下单模激光。由于SiO2在SOI（Silicon-On-Insulator）技术中具有不可或缺的重要作用，直接在SiO2薄片上实现微纳激光是激光器件与硅基兼容的新突破。
相关成果以“Water-resistant Subwavelength Perovskite Lasing from Transparent Silica-Based Nanocavity”为题发表在Advanced Materials上。
研究背景
微纳激光器作为高性能的相干输出光源，对于传输、推动光电子器件小型化及集成化的发展具有重要意义。当接近亚波长或深亚波长尺度时，微纳激光器的最小尺寸和激光性能之间存在一个权衡，激光器小型化进程中激光介质的增益与器件损耗的抗衡仍然是一个巨大挑战。
近年来，金属卤化物钙钛矿以其优异的增益特性将有望在激光器小型化进程中兼顾激光器的尺寸微型化与高性能。同时为了满足大规模和低成本制造的要求，制备具有高度可重复性和稳健的钙钛矿激光器仍然具有挑战性。当前制备钙钛矿激光器的主流技术主要是采用溶液法，与之相比，已在商业化发光二极管中取得了巨大成功的热蒸发工艺，是一种非常有前景的互补方案。然而，由于热蒸发过程中材料的快速结晶使得制备的钙钛矿激光性能往往远落后于基于溶液法制备的同类钙钛矿激光器件，故而基于热蒸发工艺的钙钛矿激光很少被研究。
此外，钙钛矿激光器面临的另一个挑战是对湿度较敏感，限制了钙钛矿基器件的商业应用，特别是钙钛矿激光器在水中的工作仍鲜有报道。为此，探索具有高度鲁棒性和可靠性、高增益、高再现性和高兼容性的SiO2基钙钛矿微纳激光器，对未来片上集成光源的发展具有重要意义。
研究创新点
针对上述问题，研究人员前期通过溶液法成功地将微纳激光器尺寸推进到亚波长和深亚波长尺度，在单/双光子泵浦下，均实现了室温下稳定工作的低阈值、高品质单模激光输出[ACS Nano 2018, 12, 5923-5931; ACS Nano 2021, 15, 6900-6908]，表明钙钛矿具有足够的增益来支持激光器在微纳米尺度上的小型化，保持亚波长尺度激光器件和高性能之间的平衡。
在此基础上，研究人员进一步通过配体辅助的三源共蒸发策略在透明SiO2片上开发了高质量的钙钛矿薄膜增益介质并实现了性能优越的亚波长水下钙钛矿单模激光器。为了解决热蒸发过程中前驱体蒸汽的高动能和反应过程中释放的大焓导致晶体生长过程快速而不可控的问题，引入添加剂减缓结晶，通过缺陷钝化和限域调控策略，成功制备了致密且平整的高质量钙钛矿薄膜（图1）。
结合超快泵浦探测技术，对热蒸发钙钛矿薄膜的增益动力学进行的研究（图2），发现添加剂的加入使得缺陷态复合速率降低将近6倍，并且显著加快辐射复合速率以战胜缺陷辅助的非辐射复合和俄歇复合过程，双分子复合速率常数提升了3.6倍；对比于无添加样品窄的辐射复合区域（3.3×1017 到 4.9×1017 cm-3），添加后样品的辐射复合过程在极宽的载流子密度窗口下（1.5×1016 到 2.6×1018 cm-3）占据主导，在此范围内俄歇复合几乎不影响。最终成功抑制了钙钛矿增益介质的非辐射复合和大大增强了双分子辐射复合，显著提高增益特性（减小增益阈值一半至7 μJ/cm2，提升增益寿命1.5倍）。并且基于实验结果获得了高达9981 cm-1的光学增益，此为热蒸发钙钛矿增益报道的最高值。
受其优异的增益特性的启发，该团队直接基于透明对称的SiO2薄片构造了简单的三明治结构，得益于它们的高激子振荡强度、高折射率差和增强的光耦合特性，实现了低阈值（13 μJ/cm2）、高品质因子（2216）的单模亚波长尺度（120 nm）热蒸发钙钛矿激光（图3），其长程相干长度（115.6 μm）和高线性偏振度（82%）进一步证实了该小型化激光器的优异性能。尽管该亚波长垂直腔激光器未使用主流钙钛矿垂直腔面发射激光器（VCSELs）中的分布式布拉格反射镜结构（DBRs），但其依然具有出色的单模和垂直面发射激光性能，从而产生圆形和非像散光束，并且很容易与光纤和其他硅基光学元件耦合。
更重要的是，通过实验证实了亚波长钙钛矿激光器可在水中稳定运行超20天，并且保持高性能单模输出，具有优越的防水性能（图4），这为钙钛矿器件的商业化应用奠定了良好的基础，同时为钙钛矿激光的水下应用提供了可能。
总结与展望
研究人员首次使用透明对称的SiO2“三明治”结构，通过配体辅助三源共蒸发策略，实现了硅基兼容的可在水下稳定运行的高性能亚波长钙钛矿单模激光器。得益于精准调控的热蒸发钙钛矿优越的增益性能，仅用超简单透明SiO2垂直腔结构，该激光器不仅可以实现高性能窄线宽的低阈值单模运转，还克服了稳定性的问题，成功实现在水中单模稳定运行超20天。该紧凑而简单的透明垂直腔结构及热蒸发工艺的结合将有望为未来与硅光子学兼容的钙钛矿激光器提供了一个简单、稳健和可靠的大规模生产策略，为发展新型钙钛矿光电器件及其相应性能提升提供重要的基础物理前沿支撑。
该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市科技创新行动计划项目的资助和支持，中国科学院上海光学精密机械研究所博士生黄斯豪、廖洋副研究员和华中科技大学博士生沈紫曦为共同第一作者，国科大杭州高等研究院杜鹃研究员、中国科学院上海光学精密机械研究所刘征征副研究员和华中科技大学罗家俊副教授为论文通讯作者。
