3 LD抽运超快激光晶体
开展LD可直接抽运的掺镱(Yb3+)激光晶体和全固态飞秒激光器的研究成为开发新一代紧凑型、高效率、低成本飞秒激光器的热点[26-30]。与Nd3+等其它稀土离子不同,由于Yb3+离子的4f壳层电子受外界影响大、在晶场中具有强的电―声子耦合效应,掺Yb激光介质普遍具有较宽的吸收和发射带,有利于LD抽运和产生超短脉冲。另外,Yb3+的电子构型为4f13,掺Yb3+激光晶体仅有两个电子态,基态2F7/2和激发态2F5/2,由于在2F5/2这个上能级之上不存在任何其他激光态能级,所以可以避免上转换、激发态吸收和驰豫振荡等激光能量损耗。在晶格场作用下,能级发生分裂,激光过程最有可能发生在上能级2F5/2最低的斯塔克能级和下能级2F7/2的子能级之间,形成准三能级的激光运行机制。
表1列出了几种已经实现飞秒激光输出的掺Yb3+激光晶体的特性[27-31]。虽然LD抽运Yb:YAG晶体连续激光输出已经达到数千瓦水平,但由于
Yb:YAG晶体相对窄的发射带宽,使得Yb:YAG晶体相比其它掺Yb3+激光晶体,难以成为满足超短脉冲激光输出的理想材料。目前在Yb:BOYS、Yb:KYW和Yb:SYS晶体中,都获得了70fs左右的超短脉冲。Yb:
级寿命长,可以高达2.5ms,粒子得以堆积)、抽运波长处的受激发射、抽运束腰和激光束腰沿传播方向的变化以及激光强度沿传播方向的变化。评估激光晶体的两个因素分别为放大器(小信号增益)和振荡器(输出产率),其中小信号增益可由模型计算所得,输出产率由Pout/Ppump计算所得。图3(b)为几种激光晶体的小信号增益和输出产率,从图中可以看出在振荡器中,Yb:GSO、Yb:KGW、Yb:KYW和Yb:Sc203具有最高的激光输出潜力。另外,在小信号增益方面,Yb:GSO、Yb:FAP、Yb:S-FAP和Yb:YAG晶体要比钨酸盐和氧化物晶体更有优势。考虑激光抽运功率和斜率效率,Yb:GSO、Yb:KGW、Yb:KYW、Yb:Sc203,和Yb:YAB都是有效的激光晶体。而Yb:FAP和Yb:S-FAP在评估中不再拥有其特殊位置。当然,在评估一个激光晶体的性能时,还要考虑到它的热导率、热力学性能、机械加工性能以及晶体生长的难易程度等综合因素[14,27]。为此,这里重点就最近发展的掺镱正硅酸盐Yb:GSO及相关晶体的研究进展做一评述。
Yb:Gd2Si05(Yb:GSO)为稀土正硅酸盐类晶体[37],属于简单单斜晶系,空间群为P21/c,其晶胞参量分别为α=0.912 nm,b=0.706nm,c=0.673nm,β=107.50;OGd4四面体和Si04四面体通过顶角连接形成二维网络,形成了平行(100)面的层状结构。因此,GSO晶体易沿着(100)面开裂。Gd离子在GSO晶体结构中存在7氧配位(格位Ⅱ)和9氧配位(格位I)两种格位,结构参量列入表2。
Yb(原子数分数10%):GSO晶体的室温非偏振吸收和发射光谱如图4(a)所示[38]。其吸收光谱主要由四个吸收带组成:897nm、922nm、940nm和976nm,其中976nm为零线吸收,对应Yb3+的2F7/2和2F5/2两能级最低子能级 之间的跃迁。976nm两吸收带的半高宽分别为19nm,远大于Yb:YAG的4nm,有利于实行LD抽运。与其它镱掺杂晶体对比,Yb:GSO晶体光谱性能的一个显著特点是零线附近的发射光谱具有很低的强度。也就是说,吸收光谱和发射光谱之间的重叠很小,更多的辐射跃迁处于长波长区域,而导致小的再吸收损耗。特别地,Yb:GSO在1088nm具有最大的发射截面,而几乎没有再吸收损耗,因而有可能形成高效的类四能级激光运转。实验测得Yb3+上能级发射寿命为1.1ms。
Yb:GSO晶体中格位Ⅱ的黄氏因子数值是格位I的4倍,格位Ⅱ中的Yb3+能级分裂值将大于格位I。因此,根据室温吸收和发射光谱可以粗略地确定格位Ⅱ中的Yb3+能级分裂情况如图4(b)所示。Yb:GSO中Yb3+基态2F7/2能级分裂值达到1067cm-l,大于Yb:YSO的964cm-1和Yb:LSO的971cm-1,这是由于GSO晶体结构各向异性更强,所形成的层状结构内原子堆积密度更高。Yb:GSO晶体的1088nm辐射跃迁的终态能级正是Yb3+基态2F7/2能级的最高子能级“能级4”,即1067cm-1,与其他掺镱晶体相比,Yb:GSO的“5→4能级“跃迁具有最大荧光分子比(见图5,其物理机理有待研究),即在1088nm具有最大的发射截面。根据玻尔兹曼分布函数:N2/N1=Exp(-E21/kBT),式中N2和N1分别为能级E2和El上分布的粒子数,E22为两能级之间的能量差,可以计算出室温下1067 cm-1能级上粒子热分布比例为6×10-3,比Yb:YAG晶体1030nm激光下能级的热分布数5.3×10-2小1个数量级。因此,可以预测Yb:GSO在1088nm具有非常低的激光抽运阈值。
Yb:GSO晶体的激光性能:2005年5月,首次实现LD抽运1090nm激光输出(Pth=190mW,Pout=360mW,η=20%)阈值:1.27kW/cm2,小于Yb:YAG晶体的理论值(2.8kW/cm2)。并先后实现连续、调谐、调Q、锁模激光输出[28,39-44]:最近又在Yb:GSO晶体中获得低阈值、宽调谐超快激光输出[39-40]:974nm LD抽运,波长为1092.5nm,是迄今为止实现激光输出中心波长最长的掺镱激光材料,阈值仅为77mW,斜率效率高达86%;获得97nm的宽调谐输出;并初步实现了连续锁模639fs激光脉冲输出。进一步的激光性能研究工作正在进行之中。
最近,又发现Yb:LYSO、Yb:GYSO等混晶体改善了单晶的生长特性和光谱、激光性能[45-47]。初步的激光实验探索验证了Yb:LYSO混晶比文献报道的Yb:GSO和Yb:YSO单晶具有更宽的调谐特性,获得了从1030∼1111.1nm的平滑宽调谐激光输出,调谐带宽为81.1nm。甚至在Yb:LYSO混晶中实现了斜率效率高于90%的激光输出[47]。
4 结论
当前,激光晶体有四大主流发展方向:紫蓝绿和可见光激光晶体;中红外激光晶体;(1µm波段)高功率、大能量激光晶体;LD抽运超快激光增益和放大晶体。总体上看,一些国际上刚开始起步的前沿新兴领域,如掺Yb单晶、陶瓷、光子晶体光纤DPL等方面,我国与国外的差距并不大。
在激光晶体方面,未来5∼10年激光晶体亟待解决的几个关键科学问题[7]:1)激光晶体生长科学和技术的基础问题;2)晶体中离子的发光特性、能量传递及其与品格相互作用的机理;3)LD抽运高功率密度下(104~107W/cm2)激光晶体的热效应;4)激光损伤的微观机理;5)高功率密度下晶体的新物理效应(如放大白发辐射、饱和色心)及对激光性能的影响等。
开展LD可直接抽运的掺镱(Yb3+)激光晶体和全固态飞秒激光器的研究成为开发新一代紧凑型、高效率、低成本飞秒激光器的热点。与Nd3+等其它稀土离子相比,由于Yb3+离子在晶场中具有强的电―声子耦合效应,掺镱激光介质普遍具有较宽的吸收和发射带,有利于LD抽运和产生超短脉冲。掺镱激光陶瓷和光纤也值得关注。从20世纪90年代以来,许多国际著名研究机构如美国LLNL、林肯实验室(MIT)、德国斯图加特大学和JENA大学、瑞士联邦工学院、英国南安普敦大学、法国LUU实验室、日本大阪大学和HOYA公司等都纷纷开展了掺镱激光器件的研究,将其视为发展超快激光的一个主要途径。国内,上海光机所、山东大学、物构所、硅酸盐所、成都209所、北京11所、安徽光机所等也先后开展了掺镱铝酸盐、硼酸盐、钒酸盐、钨酸盐和正硅酸盐等晶体的工作,但鲜有飞秒输出的报道。目前,国内外对掺镱激光材料研究的系统性还很不够,其中还有许多未开垦的处女地。